近日,武汉纺织大学资源与环境学院潘飞教授团队在国际著名期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上发表了题为“Tuning the electronic structure of carbon fibers and Fenton-like oxidation pathways via in situ generation of MnO nanoparticles”的高水平研究性论文( )。该项研究通过静电纺丝-热处理实现了MnO纳米颗粒和碳纤维载体的同步生成;原位生成的Mn位点改善了碳纤维的导电性并通过增强配位促进 PDS 活化;Mn-CNF表面快速的ETP实现了极低Mn离子浸出条件下目标污染物的高效去除;论文第一作者为潘飞教授团队的在读22级研究生甘睿,潘飞教授和北京大学环境科学与工程学院刘文教授为共同通讯作者,武汉纺织大学为第一作者单位和第一通讯单位。

目前,纳米催化剂团聚失活以及复杂的水基质导致活性氧 (ROS) 与污染物之间的有效碰撞率降低,逐渐成为了非均相高级氧化体系在实际应用过程中面临的理论瓶颈。因此,构建高效稳定的微反应环境对于制备环境催化材料和高效利用ROS至关重要,在原子或分子水平上调节微环境最常用的方法中,最常用的方法为碳纳米材料作为载体锚定过渡金属原子,然而,先合成后修饰对活性金属中心的均匀分布和载体的充分利用提出了固有的挑战。基于此,探索有效方法实现框架上金属位点原味锚定的精确控制是至关重要的。

针对上述问题,本研究设计了具有定制活性位点的催化剂 (Mn-CNF),以提高类芬顿水净化过程中氧化剂的利用率。通过静电纺丝结合热处理工序在碳纤维上原位生成MnO纳米颗粒,改善了碳纤维的导电性,并增强了对过硫酸盐(PDS)的配位能力。Mn-CNF/PDS 体系通过电子转移过程 (ETP) 实现了对目标污染物的高降解率,在连续流操作中,目标污染物TCH的去除率达到 90.2%,同时锰离子的浸出率保持在 0.1 ppm 以下。理论计算显示,与 MnO (-4.35 eV) 和 CNF (-4.24 eV)相比,PDS在 Mn-CNF 上的吸附能大幅提高 (-7.35 eV),且Mn-CNF-PDS*络合物形成的在热力学上最有利。此外,存在无机离子和天然有机质的情况下,催化剂表面快速的ETP 对目标污染物表现出很高的选择性。这项工作拓宽了原位微环境工程在类芬顿催化剂中的应用,为实现持续高效的水净化提供了一种可行的策略。

该研究是潘飞教授团队在类芬顿氧化体系领域的最新研究成果。该研究不仅通过在碳纤维上原位引入活性锰位点,调节了碳骨架的电子结构并优化了类芬顿反应途径;还通过系统的实验和理论计算揭示了污染物降解动力学增强机制。这一成果为基于过渡金属-碳基材料催化剂的类芬顿氧化体系的研发提供了新的思路,有望推动纤维基纳米催化剂在新污染物深度治理领域的进一步发展。