近日,环境和催化领域国际顶级期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(中科院1区Top期刊)在线发表我校陈嵘教授团队的最新研究成果——“Cu2O/BiVO4 heterostructure controllably triggers radical and non-radical persulfate activation via light “on-off” for efficient organic contaminants degradation”,标志着该团队在过硫酸盐(PDS)活化降解实际复杂水环境中有机污染物方面取得的重要进展。武汉纺织大学省部共建纺织新材料与先进加工技术国家重点实验室为该论文的第一署名单位,国家重点实验室陈嵘教授为唯一通讯作者,论文第一作者为陈嵘教授团队科研助理白诚博。
基于PDS的高级氧化技术(AOPs)是废水处理中最重要的技术之一,自由基主导的AOP体系对多种难降解污染物具有高效降解性能,然而,实际污水处理过程中,由于无机阴离子和天然有机物可以与高活性自由基发生反应,不仅会抑制有机污染物的去除效率,还可能产生毒性更强的二次污染物。相比之下,非自由基体系虽然氧化能力相对较弱,但在复杂废水处理中具有水基质干扰最小的特点。
针对以上问题,本研究开发了一种具有高活性的Cu2O/BiVO4(Cu-BVO)异质结构,通过调节光“开-关”状态控制PDS与Cu-BVO之间的电子流向,从而实现了PDS在自由基途径和非自由基途径的可控转变。在黑暗条件下,Cu-BVO作为电子供体,通过单电子途径激发PDS中O-O键裂解,生成•OH和•O2-。Cu-BVO中激发电子和空穴的动力学行为分析表明,光激发后载流子在Cu-BVO中的定向迁移导致Cu2O表面形成缺电子区,从而促进亚稳态Cu-BVO-PDS的生成,这些活性中间体通过非自由基途径直接降解有机污染物。
该研究是陈嵘教授团队在PDS活化途径的可控调控方面的最新进展。该研究阐明了催化体系的活性位点与PDS活化途径之间的联系,为PDS活化的选择性调控提供了一种新的方法,还丰富了对PDS非自由基活化机制的认识。